¿Donar 100% Usufructo entre vivos si el nudo propietario está muerto y no se ha hecho declaración de herederos?

Seguramente hay alguien que tiene derecho a esa herencia y algún día la reclamará.

Que no se haya hecho declaración de herederos no tiene nada que ver con el usufructo. Si el usufructuario no es heredero y sigue siendo usufructuario solamente, su derecho se va a extinguir cuando muera. Y lo puede donar a otra persona, pero los efectos de esa donación van a desaparecer cuando muera el que donó. Lo mismo pasa con cualquier contrato (alquiler, etc) que haga el usufructuario; todos finalizan cuando muera.